齿轮状介孔 NH2-MIL-53(Al)/CdS P-N 异质结作为高效可见光驱动光催化剂

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第一作者：Huanan Zhao

通讯作者：邢子鹏

通讯单位：黑龙江大学化学化工与材料学院

论文DOI：10.1016/j.apcatb.2021.120106

摘要

NH₂-MIL-53(Al)/CdS p-n 异质结是通过简便的两步水热法制备的。p-n异质结的形成可以形成内建场，有利于空间电荷分离。所得 NH₂-MIL-53(Al)/CdS p-n 异质结具有窄带隙，可扩展光响应，并具有 417.7 m² g^-1 的高比表面积和 8.8 nm 的窄孔径。在可见光照射下，光催化还原Cr(VI)和去除难降解农药三氯苯酚的效率分别高达99.23%和98.85%。光催化析氧量也高达 563.6 μmol g^-1 h^-1 。优异的光催化活性可归因于有效的p-n异质结加速电荷转移并有利于空间电荷分离，以及特殊的介孔结构提供足够的表面活性位点并促进传质。这种简单的策略为制造具有高效太阳能转换的其他 p-n 异质结光催化剂开辟了新的思路。

图文导读

结果表明，主要衍射峰与先前报道的完全一致。对于 NH₂-MIL-53(Al) (JCPDS No.29-0106)，在 2θ = 8.8、11.7、15.2、17.6 和 26.5° 对应于 (101)、(200)、(011)、 (202)、(020)衍射分别表明形成了NH₂-MIL-53(Al)。对于 CdS (JCPDS No.10-0454)，在 2θ = 25.2、26.5、28.8、44.7 和 52.1° 处检测到五个衍射峰，对应于 (100)、(002)、(101)、(110)、(112) ) 晶面，分别证明了相纯 CdS 的形成。不同复合比的NH₂-MIL-53(Al)/CdS的XRD衍射峰与NH₂-MIL-53(Al)相似。随着复合比的增加，可以观察到 26.5° 处的衍射峰强度，证实了 CdS 的有效负载。 

NH₂-MIL-53(Al)呈三维齿轮状，尺寸为600±700 nm，CdS纳米颗粒约10 nm，均匀分散在NH₂-MIL-53(Al)上。图 3c–f分别显示了 NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS 的元素映射。可以均匀地检测到Al、N、O、C、Cd和S元素，证实CdS已成功锚定在NH₂-MIL-53(Al)表面。如图 3g 所示，齿轮状 NH₂-MIL-53(Al) 的尺寸约为 600 nm。为了更清楚地观察CdS纳米颗粒，图3h显示了NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS的部分放大TEM图像。一些 CdS 纳米颗粒聚集在齿轮状 NH₂-MIL-53(Al) 中，形成紧密的接触界面。图 3i 显示了 NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS 的高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM) 图像。0.245 和 0.358 nm 的晶格间距分别对应于 NH₂-MIL-53(Al) (202) 晶面和 CdS (100) 晶面，表明 NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS 异质结的有效形成。 

从图5a和b可以看出，Cr(VI)和TCP几乎不能自降解。暗吸附 30 分钟后，样品达到吸附平衡。由于NH₂-MIL-53(Al)的表面积大于CdS，因此NH₂-MIL-53(Al)的吸附效果优于CdS。在可见光照射下，NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS对上述两种污染物的去除效率最高，分别达到99.23和98.85%。为了证明复合材料的稳定性，对NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS进行了5次循环（图5c），5次循环后光催化性能没有明显下降。此外，苯醌（BQ）、三乙醇胺（TEOA）和异丙醇（IPA）在捕获实验中用作捕获剂（图5d），捕获超氧自由基（^•O₂^-）、空穴（h⁺）和羟基自由基（O^•H)，分别。加入IPA后，光催化反应受到最大程度的抑制，仅为22%左右，表明O^•H是最活泼的物质。并且加入TEOA后光催化性能也受到了约54%的影响，说明h⁺也参与了反应。加入BQ后，光催化反应几乎没有受到抑制，表明在反应中起主要作用的主要活性物质是h⁺和O^•H。

总结与展望

综上所述，成功制备了p-n型NH₂-MIL-53(Al)/CdS异质结，并证实它可以用作有效的光催化剂。通过调整引入的CdS的复合质量比，NH₂-MIL-53(Al)/7%CdS表现出了最好的光催化性能。它可以在 180 分钟内去除 99.23% 的 Cr(VI) 和 98.85% 的 TCP，产氧率约为 563.6 μmol g^-1 h^-1，远优于原始样品。TGA测试证明复合光催化剂具有较高的热稳定性。这种优异的光催化性能可归因于：(1) 大的比表面积和多孔结构 (2) NH₂-MIL-53 (Al)/7%CdS 具有 2.50 eV 的窄带隙和良好的紫外光吸收能力和可见光区域。(3) NH₂-MIL-53(Al)/CdS形成p-n异质结，有效抑制了电子-空穴对的复合。同时，五次循环试验证实该材料具有较高的稳定性。溶液pH值的影响表明，Cr(VI)在酸性环境中还原效率高，但对TCP的降解几乎没有影响。由此产生的新型 NH₂-MIL-53(Al)/CdS p-n 异质结将在环境领域具有潜在的应用。

文献链接

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120106

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